Георги Калоянчев завършва актьорско майсторство в ДВТУ "Кръстьо Сарафов" в класа на професор Стефан Сърчаджиев през 1952 г. Веднага след завършването на института, Калоянчев е приет в трупата на Народния театър.

Работи в "Софийски областен театър", "Пернишки работнически театър", Народен театър за младежта, Военния театър, Народен театър "Иван Вазов" (1952 - 1957), Сатиричен театър "Алеко Константинов" (от 1956) и в Театър 199. Неговите отпечатъци на стъпалата могат да бъдат видени на Стената на славата пред Театър 199. В СИФ (1952 - 1962).

Дебютира в киното с филма Утро над родината (1951) - в ролята на циганчето Сали, е душата на компанията. Но след това за известен период от време не получава почти никакви роли. Точно в този период Калоянчев преминава от Народния в трупата на наскоро преди това създадения Сатиричен театър. Следва и поредица от незабравими образи в незабравими филми - щангистът в Специалист по всичко" (1962), Кондов във "Вълчицата", инспекторът в "Инспекторът и нощта", фокусникът в "Най-дългата нощ" (1969), Риксата в "Привързаният балон" (1969), Джордано Бруно в италианската продукция Галилео Галилей" (1969), Езоп в "Езоп" (1971), "Неочаквана ваканция" (1981), "Нощните бдения на поп Вечерко" (1981), "Бон шанс, инспекторе!" (1984), "За къде пътувате?" (1986) "Големите игри" (1999) и "Рапсодия в бяло" (2002). Играе в над 50 филма.

През 1990 г. по сценарий режисьорът Иван Ничев заснема "Бай Ганьо тръгва из Европа" с Георги Калоянчев в ролята на прочутия българин. Оказва се, че това е един от най-гледаните филми през първата половина на 90-те.

През 2006 г. излиза своеобразното продължение "Бай Ганьо се завръща от Европа". Сценарият е писан специално за големия актьор, но десет години по-рано и дълго време не се намират пари за реализацията му. Всичко това налага нов актьор за ролята на бай Ганьо. Огромното си уважение към таланта на Калоянчев Иван Ничев доказва, като въвежда нов, несъществуващ герой в класическото произведение на Алеко Константинов - духът на Бай Ганьо. През 2006 г. след многото други призове и отличия Калоянчев получава и Наградата на Съюза на артистите за цялостно творчество.

Член на СБФД (1964), на САБ - в УС (1970 - 1973).

Най-голямата награда за него си остава званието Народен артист - в най-истинския му смисъл на актьор, всенароден любимец от близо половин век.

Автор е на автобиографичната книга "Жив съм, ваш съм!" (1998; 2000 - II издание).