Димитър Ларгов започва да тренира футбол в школата на Червено знаме (София). Впоследствие преминава в Септември (София), където играе два сезона.

В началото на 1956 г. е привлечен в Славия (София) по настояване на тогавашния старши треньор Анастас Ковачев. От сезон 1957 се утвърждава като основен футболист в състава. Играе за "белите" близо 12 години, в които записва общо 258 официални мача и бележи 20 гола - 220 мача с 19 гола в "А" група, 30 мача с 1 гол за купата и 8 мача в евротурнирите.

Със Славия печели три пъти националната купа през 1962/63, 1963/64 и 1965/66. Вицешампион в "А" група през 1958/59 и 1966/67, както и бронзов медалист през 1963/64, 1964/65 и 1965/66. През сезон 1966/67 с отбора достига до полуфинал в европейския турнир КНК. "Заслужил майстор на спорта" от 1965 г.

Ларгов дебютира за националния отбор на 13 май 1959 г. в контрола срещу Нидерландия. За две години натрупва 17 мача за България, след което обаче селекционерите на селекцията спират да разчитат на него.

Пет години по-късно България завършва с равен брой точки с Белгия в своята квалификационна група за световното първенство, която включва още и тима на Израел. У дома "лъвовете" печелят срещу белгийците с 3:0, но като гост губят катастрофално с 0:5. Стига се до бараж на неутрален терен. Заради тежкото поражение два месеца по-рано селекционерът Рудолф Витлачил решава да направи сериозни рокади в състава и привиква няколко ветерани. Един от тях е Ларгов. На 29 декември 1965 г. той извежда националния отбор като капитан на Стадио Комунале във Флоренция. България печели мача с 2:1 и се класира на Мондиала, а Ларгов впечатлява с духа и волята си на терена.

Общо той изиграва 20 мача за "А" националния отбор. Последното му участие е именно на Световното първенство в Англия, където играе при загубата с 1:3 от Унгария на 20 юли 1966 г.

Ларгов завършва Софийския университет "Св. Климент Охридски". Президент на БФС (1991 - 1993) и на Славия (1984 - 1989 г.). През 2013 г. е удостоен с орден "Стара планина" II степен.